Frequenzkonversion in ungeordneten und geordneten nichtlinearen photonischen Strukturen

„Unordnung ist die neue Art der Ordnung“ kann man sagen, wenn man sich anschaut, was für eine einfache und dennoch effiziente breitbandige nichtlineare Frequenzkonversion von Laserpulsen benötigt wird. Die Voraussetzung für eine effiziente Frequenzverdopplung (SHG) ist, dass die Phasen von fundamentaler und frequenzverdoppelter Welle angepasst sind. Diese Phasenanpassung kann z.B. durch Ausnutzen der Doppelbrechung erzielt werden. Mehr Flexibilität erreicht man aber durch eine periodische Strukturierung der Χ⁽²⁾-Nichtlinearität, welche sich durch ein periodisches Umpolen von Domänen in ferroelektrischen Kristallen realisieren lässt. Man spricht dann von periodisch gepolten Materialien zur Frequenzkonversion.

Eine zwei-dimensionale Strukturierung der Χ⁽²⁾-Nichtlinearität – eine sogenannte zwei-dimensionale nichtlineare photonische Struktur - stellt eine Erweiterung des Konzeptes der sogenannten Quasi-Phasenanpassung dar, die neue Phasenanpassungsbedingungen bietet. Im Vergleich zu photonischen Gittern oder photonischen Kristallen besitzen diese nichtlinearen Strukturen einen homogenen Brechungsindex, aber eine modulierte Nichtlinearität.

Periodische nichtlineare Strukturen eignen sich allerdings nur zur effektiven Frequenzkonversion von diskreten Wellenlängen. Da aber z.B. ultrakurze Laserpulse eine große spektrale Bandbreite besitzen, benötigt man hier nichtlineare photonische Strukturen mit einer höheren Bandbreite. Hierzu kann man beispielsweise die Periode der alternierenden Nichtlinearität linear variieren (chirpen) oder nutzt sogenannte Quasi-Gitter. Eine besonders einfache Art der Strukturierung ist die zufällige Anordnung der Nichtlinearität. Zufällig sind Domänen bereits angeordnet, wenn die ferroelektrischen Kristalle nicht gepolt sind.

Unsere Arbeiten zur effektiven, durchstimmbaren Frequenzkonversion ultrakurzer Lichtpulse nutzt diese Situation geschickt aus: Wir untersuchen die Frequenzkonversion ultrakurzer Laserpulse in Strontiumbariumniobat (SBN), wobei die Ordnung der Nichtlinearität gezielt beeinflusst wird.

Dadurch ist es uns gelungen, in nicht gepoltem SBN alle Arten parametrischer Drei-Wellen-Mischprozesse zu demonstrieren: Frequenzverdopplung, Summenfrequenzerzeugung und Differenzfrequenzerzeugung. Auch hintereinander geschaltete Prozesse zur Erzeugung der dritten und vierten Harmonischen sind möglich. Da die Nichtlinearität in zwei Dimensionen moduliert ist, ist die Phasenanpassung im Allgemeinen nicht kollinear, was dazu führt, dass die höheren Harmonischen räumlich verteilt sind. Das in der Frequenz konvertierte Licht wird entweder in einer Ebene oder auf einem Kegel abgestrahlt (siehe Abbildungen). Bei der konischen Emission wirkt die nichtlineare photonische Struktur wie ein Super-Prisma, so dass sich auch das Spektrum der fundamentalen Welle hierüber messen lässt.

Zur gezielten Änderung der  Ordnung der Nichtlinearität nutzen wir elektrisches Polen, wobei während des Polungsvorganges der Kristall auch zusätzlich inhomogen beleuchtet werden kann, um die Domänenstruktur räumlich zu modulieren. Der Grad der Ordnung der Nichtlinearität spiegelt sich dann direkt in der räumlichen Verteilung des abgestrahlten SHG Lichtes wieder. Diese Art der nichtlinearen Spektroskopie erlaubt es daher, jede Art von Unordnung in nichtlinearen photonischen Strukturen aufzudecken. Auf der anderen Seite können wir die Ordnung der Nichtlinearität so manipulieren, dass eine breitbandige effektive Frequenzkonversion realisiert wird.