Westfälische Wilhelms-Universität Münster: Forschungsbericht 2003-2004 - Institut für Physikalische Chemie

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2003 - 2004

 

 
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Forschungsschwerpunkte 2003 - 2004  
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PD Dr. L. van Wüllen
Amorphe Netzwerke, Methodenentwicklung in der NMR-Spektroskopie, Kristalline Ionenleiter, Modellsysteme für die Katalyse

 
Amorphe Netzwerke: Die Physikalische Chemie amorpher Materialien wie Gläser und Keramiken bilden einen der Eckpfeiler der Forschung in der Arbeitsgruppe um Dr. van Wüllen. Diese Materialien bieten die faszinierende Möglichkeit, bestimmte Schlüsseleigenschaften in weiten Grenzen einstellen zu können. Langfristiges Ziel dieser Arbeiten ist eine Korrelation der makroskopischen physikalischen und chemischen Eigenschaften mit den mikrostrukturellen Merkmalen, um spezifische Schlüsseleigenschaften der Materialien optimieren zu können. Zur Untersuchung werden spezielle moderne Strategien der Festkörper-NMR-Spektroskopie genutzt.

Methodenentwicklung in der NMR-Spektroskopie: Hier stehen die Methoden der XX'-Doppelresonanz sowie der Höchsttemperatur-MAS-NMR-Spektroskopie im Vordergrund. Ziel des Höchsttemperatur-MAS-Projekt ist es, ein robustes und im Routinebetrieb einsetzbares Verfahren zur Aufnahme hochaufgelöster MAS-NMR-Spektren bei Temperaturen oberhalb 1200 K zu etablieren.

Kristalline Ionenleiter: Die stetig steigende Nachfrage nach Hochleistungsbatterien mit geringem Gewicht für den Einsatz in mobilen elektronischen Geräten motiviert nach wie vor viele Studien an Lithium-Festkörper-Ionenleitern. Grundsätzliche Vorteile gegenüber der momentan eingesetzten Technologie finden sich vor allem in einer erhöhten Stoßresistenz, thermischen Stabilität und Umweltverträglichkeit. Im Zentrum der Arbeiten auf diesem Gebiet stehen kristalline Ionenleiter, in denen der Kationentransport durch eine Rotation der oft komplexen Anionen unterstützt wird. Dabei interessiert in erster Linie die Art des Zusammenspiels zwischen Anionenreorientierung und Kationentransport. Mit Hilfe multinuklearer Festkörper-NMR-Methoden sowie begleitender elektrischer Leitfähigkeitsmessungen werden möglichst viele unabhängige Informationen zur Dynamik der Kationen und Anionen in diesen Systemen zusammengetragen, um detaillierte Aussagen über eine Korrelation dieser Bewegungsprozesse treffen zu können.

Modellsysteme für die Katalyse: In diesen Projekten werden Modellsysteme untersucht, die einen besseren Einblick in die Reaktionsabläufe ermöglichen sollen, wie sie in der heterogenen Katalyse organischer Reaktionen unter Verwendung von Zeolithstrukturen als Festkörpersäuren ablaufen. Auch wenn der globale Ablauf der Reaktionen und der Einfluß einer gegebenen Gerüsttopologie auf deren Verlauf weitgehend bekannt sind, so sind Details der Prozesse, beispielsweise des Methanol To Gasoline-Prozesses (MTG) Gegenstand intensiver aktueller Forschung. Bei diesem Prozeß werden ein neutraler und ein ionischer Adsorbatkomplex, die Oberflächenmethoxygruppe und Dimethylether als mögliche Zwischenstufen diskutiert. Unser Ansatz zur Klärung dieser Fragen besteht darin, Modellsysteme zu untersuchen, die die möglichen Zwischenstufen während des katalytischen Prozesses nachstellen. Die Geometrie dieser Adsorbatkomplexe wird mit modernen dipolaren Festkörper-NMR-Methoden untersucht.

Drittmittelgeber:

Deutsche Forschungsgemeinschaft

Beteiligte Wissenschaftler:

Dr. Georg Schwering, Dipl.-Phys. Sebastian Wegner

Veröffentlichungen 2003:

S. Natarajan, W. Klein, M. Panthöfer, L. van Wüllen, M. Jansen; Solution Mediated Synthesis, Structure and Characterization of the First Anionic Zinc Hexaborate Prepared in the Presence of an Organic Amine. Z. Anorg. Allg. Chem. 2003, 629, 959.

S. Natarajan, L. van Wüllen, W. Klein, Martin Jansen; Synthesis of a Single Four-Ring (S4R) Molecular Zinc Phosphate and Its Assembly to an Extended Polymeric Structure - A Single crystal and in-situ MAS-NMR Investigation. Inorg. Chem. 2003, 42,6265.

G. Schwering, A. Hönnerscheid, L. van Wüllen, M. Jansen; Lithium ion conductivity in the antiperovskites Li 3-n OHnX (1 < n < 2; X = Cl,Br,I). ChemPhysChem 2003, 4, 343.

S. Natarajan, W. Klein, J. Nuss, L. van Wüllen, M. Jansen; Synthesis and Structure of a One-Dimensional Aluminum Phosphate, [NH3(CH2)2NH2(CH2)3NH3]3+ 81[Al(PO4)2]3-. Z. Anorg. Allg. Chem. 2003, 629, 339.

Veröffentlichungen 2004:

L. van Wüllen, N. Sofina, M. Jansen; Cation mobility and anion reorientation in Sodium trifluoromethane Sulfonate, NaCF3SO3, ChemPhysChem, 2004, 5, 1906.

L. van Wüllen, G. Schwering, E. Naumann, M. Jansen; MAS NMR at very high temperatures. Solid State Nucl. Magn. Reson. 2004, 26, 84.

A. Hönnerscheid, L. van Wüllen, R. Dinnebier, M. Jansen, J. Rahmer, M. Mehring; C60 Dimerisation in the Fulleride [Cr(C9H12)2]+ C60-? Phys.Chem.Chem.Phys. 2004, 6, 2454.

M. Pompetzki, L. van Wüllen, M. Jansen; The System LiSO3CF3/RbSO3CF3: Phase Diagram, Solid State NMR Investigations, and Ionic Conductivity. Z. Anorg. Allg. Chem. 2004, 630, 484.

M. Pompetzki, L. van Wüllen, M. Jansen; Festkörper-NMR-Untersuchungen an den Natriumoxothiophosphaten(V). Z. Anorg. Allg. Chem. 2004, 630, 384.

C. Mühle, R. E. Dinnebier, L. van Wüllen, G. Schwering, M. Jansen; New insights in the structure and dynamics of Lithiumhexaoxometallates Li7MO6 with M = Nb, Ta, Sb, Bi. Inorg. Chem. 2004, 43, 874.

 

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