Fachbereich 12 - Chemie und Pharmazie
Institut für Physikalische Chemie
Prof. Dr. A. Heuer

Dynamische Heterogenitäten in komplexen Relaxationsprozessen

Eine der wesentlichen Fragen in der Glasphysik betrifft die modellfreie Charakterisierung komplexer dynamischer Prozesse unter dem Aspekt der dynamischen Heterogenitäten. Hierzu ist ein enges Zusammenspiel numerischer und experimenteller Methoden nötig. Gerade in den letzten Jahren wurden eine Vielzahl neuer Experimente entwickelt (NMR, Dielektrische Relaxationsmessungen, optische Experimente), die neuartige Informationen liefern. Die Grundidee besteht darin, das nicht- markov'sche Verhalten bei komplexen dynamischen Prozessen systematisch auf der Basis von Mehr-Zeiten-Korrelationsfunktionen zu klassifizieren. Aus der 3-Zeiten-Funktion erhält man Information darüber, in welchem Maß die Nicht-Exponentialität der Relaxation sich durch eine Überlagerung verschiedener Raten beschreiben läßt oder intrinisch ist. Für den Fall intrinisch nicht-exponentieller Relaxation konnte eine mikroskopische Interpretation auf der Basis korrelierter Hin- und Rücksprünge gegeben werden. Spezielle Vier-Zeiten Korrelationsfunktionen beinhalten neuartige Informationen über die Fluktuationen in der Umgebung eines betrachteten Teilchens: Wie lange bleibt ein langsames Teilchen langsam? Anwendung dieser Konzepte erlaubt eine genaue Charakterisierung der Zeitskalen dieser Fluktuationen, der Längenskala, auf denen langsame Moleküle korreliert sind und die somit einer wesentlichen Längenskala des Glasübergangs entspricht, und den Korrelationen zwischen der Reorientierungs- und Translationsdynamik von Glasbildnern. In letzter Zeit werden diese Konzepte auch zur Beschreibung der Dynamik in Ionenleitern angewandt.

Beteiligte Wissenschaftler:

C. Brinkmann, H. Eckert, A. Heuer, B. Doliwa, M. Vogel

Veröffentlichungen:

S. Reinsberg, A. Heuer, B. Doliwa, H. Zimmermann, H.W. Spiess, Comparative Study of the NMR Length Scale of Dynamic Heterogeneities of Three Different Glass Formers, J. Non-Cryst. Solids, J. Non-Cryst. Solids 307-310, 208-214 (2002).

B. Doliwa, A. Heuer, How do dynamic heterogeneities evolve in time? J. Non-Cryst. Solids 307-310, 32-39 (2002).

M. Vogel, C. Brinkmann, H. Eckert, A. Heuer, Silver dynamics in crystalline and glassy silver ion conductors by one- and two-dimensional 109 Ag NMR, J. Non-Cryst. Solids 307-310, 971-980 (2002).

M. Vogel, C. Brinkmann, H. Eckert, A. Heuer, Silver dynamics in silver iodide/ silver phosphate glasses studied by multi-dimensional 109Ag NMR, Phys. Chem. Chem. Phys. 4, 3237-3245 (2002).

M. Vogel, C. Brinkmann, H. Eckert, A. Heuer, Two-Dimensional 109Ag NMR and Random-Walk Simulation Studies of Silver Dynamics in Glassy Silver Ion Conductors, Solid State Nuclear Magnetic Resonance 19, 344-362 (2002).