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Grundlage der massenspektrometrischen Analyseverfahren bildet der durch Ionenbeschuss (Primärionen) von Festkörperoberflächen freigesetzte Sekundärteilchenfluss, der überwiegend aus der obersten Monolage stammt und sowohl neutrale als auch geladene Atome, Cluster aber auch größere Moleküle umfasst. Die geladen emittierten Sekundärteilchen können parallel massenspektrometrisch nachgewiesen werden (ToF-SIMS), bilden aber oft nur einen geringen Anteil am zerstäubten Sekundärteilchenfluss, wodurch auch die Empfindlichkeit der ToF-SIMS physikalisch begrenzt wird.  
 
Eine Verbesserung der Nachweisempfindlichkeit beziehungsweise der nutzbaren Ausbeuten sowie der Quantifizierung lässt sich durch eine Entkopplung des Ionisierungsprozesses vom Zerstäubungsprozess über die Nachionisierung der zerstäubten Sekundärneutralteilchen in der Gasphase mit Laserstrahlen erreichen (Laser-SNMS). Dies erfordert aber auch umfassende Kenntnisse über die dabei ablaufenden Prozesse, um die Auswirkungen unterschiedlicher Nachionisierungswahrscheinlichkeiten von Atomen und Molekülen oder Fragmentierungsprozesse von Molekülen auf die emittierte Flussverteilung berücksichtigen zu können.
 
Erfolgt der Primärionenbeschuss mit einem gerasterten, fokussierten Ionenstrahl, kann die Lateralverteilung der Oberflächenkomponenten mit einer Auflösung im Nanometerbereich bestimmt werden. In Kombination mit einer zusätzlichen Ionenquelle kann eine Probe durch sukzessive Zerstäubung der Oberflächenschichten Schritt für Schritt abgetragen und die Elementzusammensetzung als Funktion der Tiefe ermittelt werden (Tiefenprofilierung). Unter bestimmten Voraussetzungen können auch molekulare Informationen bei der Tiefenprofilierung gewonnen werden. Durch die Kombination von Abbildung und Tiefenprofilierung oder Mikrotomtechnik kann der 3-dimensionale Aufbau eines Festkörpers rekonstruiert werden.

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