Prof. Dr. J. Pollmann, Prof. Dr. P. Krüger, Dr. A. Mazur

Oberflächen und Grenzflächenphysik

Oberflächen und Grenzflächen von Festkörpern besitzen eine unumstrittene Schlüsselfunktion für praktisch alle innovationsstarken Hochtechnologiebereiche, für die Mikroelektronik und Optik, ebenso wie für die Chemie, Medizin, Biotechnologie oder für die Umwelt- und Energietechnik. Mikroskopisch betrachtet umfasst die Oberfläche eines Festkörpers den Bereich seiner äußersten Atomlagen. Man kann sie gewissermaßen als seine ,,Haut'' ansehen, durch die er mit seiner Umgebung in Kontakt tritt. Bei der Wechselwirkung eines Festkörpers mit seiner Umgebung spielt daher die Oberfläche eine entscheidende Rolle und sie bestimmt wichtige Materialeigenschaften. So sind die Anlagerung (Adsorption) und die Entfernung (Desorption) von Molekülen an Oberflächen die grundlegenden Vorgänge, die bei beschleunigten chemischen Reaktionen in Katalysatoren oder bei der Korrosion auftreten. Die Funktion von Biosensoren wird durch die physikalischen Eigenschaften der Grenzschicht zwischen organischen Molekülen und Halbleitern bestimmt. Durch spontane Selbstorganisation von Atomen an Oberflächen lassen sich neue Nanostrukturen erzeugen. Für ein grundlegendes Verständnis all dieser Phänomene und für eine gezielte Beeinflussung der Materialeigenschaften im Hinblick auf Anwendungen (,,Maßschneidern von Materialien'') ist eine möglichst genaue Kenntnis der mikroskopischen Eigenschaften von Oberflächen und Grenzflächen notwendig. In der Arbeitsgruppe untersuchen wir daher unter Verwendung verschiedener Methoden und Konzepte aus der Theoretischen Physik (z.B. Quantenmechanik, Vielteilchentheorie, Statistik und Computer-Modellierung) schwerpunktmäßig den chemischen Zustand, die geometrische Anordnung und die elektronische Struktur von Atomen an Oberflächen sowie ihre Schwingungsdynamik, ihre optischen Eigenschaften und ihre Wechselwirkungen. Letztere sind insbesondere auch für das Verständnis physikalischer und chemischer Prozesse an Oberflächen, die teilweise auf sehr kurzen Zeitskalen ablaufen, grundlegend wichtig. Ein erheblicher Teil unserer Forschungsarbeiten erfordert außerordentlich hohe Computerleistung. Wir benutzen daher wenn nötig auch parallele Großrechner in überregionalen Rechenzentren.

Atomare und elektronische Struktur von Oberflächen und Grenzflächen

Das Studium struktureller und elektronischer Eigenschaften der Oberflächen und Grenzflächen von Halbleitern, Metallen und Isolatoren ist in der Oberflächenphysik und Oberflächenchemie von zentraler Bedeutung. Das starke Interesse der Grundlagenforschung an diesen Systemen basiert auf einer Fülle von neuen physikalischen Phänomenen, die sich aus der reduzierten Dimensionalität ergeben. Im Zentrum unserer Forschung steht eine von ersten Prinzipien ausgehende quantenmechanische Berechnung der atomaren und elektronischen Struktur dieser Systeme, wobei eine realistische Beschreibung der zugrunde liegenden Volumenkristalle die Basis und den Ausgangspunkt bildet. Die Themenkreise unserer Arbeiten beinhalten neben dem Studium von reinen Oberflächen auch die Adsorption, die Desorption und die Passivierung von Oberflächen sowie das Studium des Kristallwachstums. Die dabei untersuchte Materialklasse reicht von den kovalenten Halbleitern Diamant, Silizium und Germanium über die polaren Halbleiter mit einer großen Bandlücke, wie Siliziumkarbid, Gruppe III-Nitride und II-VI Verbindungshalbleiter, bis hin zu Schichtkristallen wie WSe2 und MoS2. Siliziumkarbid, Gruppe III-Nitride und II-VI Verbindungshalbleiter sind Basismaterialien mit vielversprechendem Potential für Anwendungen im Bereich elektrooptischer Bauelemente und der Optoelektronik (z.B. grüne und blaue Leuchtdioden oder Laser) sowie für Hochtemperatur-, Hochleistungs- und Hochfrequenzbauelemente.

Zu unserer Forschungstätigkeit gehört auch die Entwicklung geeigneter theoretischer Methoden, die es gestatten, Systeme mit niedriger Translationssymmetrie effizient zu studieren und Daten der hochauflösenden Oberflächenmikroskopie und -spektroskopie, wie z.B. Photoemissionsspektroskopie, Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie oder Elektronenenergie-Verlustspektroskopie zu interpretieren. Ein Großteil unserer Arbeiten wird numerisch unter Verwendung der Dichtefunktionaltheorie durchgeführt.

Schwingungsdynamik von Oberflächen

Die Atome in einem Festkörper führen ständig - auch bei kleinsten Temperaturen - Schwingungen um ihre idealen Positionen aus. Die Frequenzen dieser Schwingungen werden durch die Stärke der Wechselwirkung zwischen den Atomen bestimmt. Diese beruht zum einen auf einer direkten Wechselwirkung zwischen den Atomkernen, zum anderen auf der Änderung der Elektronenverteilung auf Grund der Schwingungen. Während man bei vielen Volumenkristallen noch aus der physikalischen Anschauung heraus Modelle für diese Wechselwirkungen machen kann, ist das z.B. an Oberflächen und Grenzflächen oder bei Adsorbaten an Oberflächen nicht mehr möglich. Bei diesen Systemen ist zum einen die elektronische Struktur völlig anders als im Volumenkristall, zum anderen ergeben sich durch Rekonstruktion und Relaxation neue Atomanordnungen.

Daher muss man bei solchen Systemen zunächst die neuen Gleichgewichtslagen und deren Elektronenstruktur berechnen, bevor man in einem zweiten Schritt die Schwingungseigenschaften berechnen kann. Die Berechnungen erfolgen zum einen auf der Basis eines semi-empirischen Gesamtenergieansatzes, dessen Parameter wir in jüngster Zeit auch mit Hilfe von Ergebnissen der selbstkonsistenten Elektronenstrukturtheorie bestimmen. Alternativ dazu haben wir eine ab-initio Beschreibung von Oberflächenphononen im Rahmen der Dichtefunktional-Störungstheorie realisiert. Unsere theoretischen Ergebnisse z.B. für wasserstoffbedeckte Silizium sowie chalkogenbedeckte Silizium und Germanium Oberflächen sind für die Interpretation der Resultate von Streuexperimenten, wie z.B. Helium-Atom-Streuung oder hochauflösende Elektronenenergie-Verlustspektroskopie, wichtig.

Optische Spektren von Festkörpern, Oberflächen und Molekülen

Aufbauend auf der Struktur und Dynamik kondensierter Materie (siehe oben), berechnen wir auch optische Eigenschaften von Halbleitern, ihren Oberflächen und von Molekülen. Hier stehen die Absorption und Emission von Licht, Lichtbrechung, Farbigkeit, und vieles mehr im Zentrum des Interesses.

Die optischen Eigenschaften hängen direkt mit den quantenmechanischen Zuständen der Valenzelektronen zusammen, genauer gesagt mit den Übergängen zwischen dem elektronischen Grundzustand und den angeregten Zuständen höherer Energie. Diese Übergänge spielen eine zentrale Rolle bei der spektroskopischen Charakterisierung von Materialien, bei der kontrollierten Manipulation von Materie mit Licht, und für technologische Fragestellungen, etwa aus der Optoelektronik.

Auf theoretischer Seite steht in diesem Zusammenhang die detaillierte Bestimmung der angeregten Zustände im Mittelpunkt. Hierzu verwenden wir parameterfreie ab-initio Methoden (GW-Näherung, Bethe-Salpeter Gleichung), die die Quantenmechanik der Elektronen auf atomarer Skala beschreiben und dabei alle relevanten Vielteilchen-Effekte berücksichtigen. Zur Umsetzung dieser Konzepte entwickeln wir numerische Algorithmen, die auf leistungsfähigen Rechnerplattformen (bis hin zur parallelen Cray T3E) zur Anwendung kommen. Auf diese Weise gelingt es, die angeregten Zustände mit einer Präzision von 0.1 eV zu bestimmen und damit die optischen Spektren vieler unterschiedlicher Systeme zu analysieren. Hierzu zählen unter anderem Halbleiter- und Isolatorkristalle und ihre Oberflächen (z.B. Si, GaAs, LiF, SiO₂), verschiedenartige Moleküle (z.B. CO, HCl, CH₄, SimHn) und p-konjugierte Polymere.